Los documentos que forman parte de este fondo reflejan las actividades desarrolladas por Orlando Letelier, y principalmente la comunicación que intercambiaba con su familia y contactos personales, y a su vez la que ellos establecieron con otros profesionales, políticos y diplomáticos. Destacan los principales hitos de su vida, ya sea como dirigente estudiantil, funcionario del Banco Interamericano de Desarrollo, Embajador de Chile en Estados Unidos, Ministro de Relaciones Exteriores, Interior y Defensa Nacional, como preso político, exiliado, activista y dirigente de numerosas agrupaciones políticas y culturales destinadas a la recuperación de la democracia en Chile durante la Dictadura Militar, y a la denuncia y defensa de los Derechos Humanos en diversas instancias a nivel internacional.
Dentro del fondo existe documentación de su representación como Embajador de Chile ante el gobierno de Estados Unidos, específicamente correspondencia que mantuvo con los Ministerios del Interior y Exterior y con el Presidente de la República de Chile, en ese entonces Salvador Allende; así como también del ámbito de renegociación de la deuda externa chilena y del proceso de nacionalización de la minería del cobre. Junto a ello, se encuentran las cartas intercambiadas entre Orlando Letelier y sus familiares y amistades estando detenido en los Campos de Concentración de Isla Dawson y Ritoque.
También existen fotografías de Orlando Letelier en distintas instancias: de su matrimonio con Isabel Morel, sus hijos y resto de la familia, de sus viajes a reuniones y conferencias, incluso de conmemoración de su fallecimiento. Estas fotografías se presentan en blanco y negro y a color, en formatos de diapositivas y negativos.
Además existen artículos y recortes de prensa, de diarios nacionales e internacionales, donde es posible identificar el pasar de distintos hechos históricos y temáticas recurrentes dentro del fondo, como actividades del Banco Interamericano de Desarrollo, elecciones presidenciales de Chile de 1970, el proceso de nacionalización del cobre, la intervención extranjera en Chile, la política de Estados Unidos en América Latina, el Golpe de Estado en Chile, la situación de desapariciones, torturas, asesinatos, prisioneros políticos y exiliados tras el Golpe de Estado, la liberación y exilio de Orlando Letelier, la situación económica en Chile y renegociación de la deuda externa, la violación de los Derechos Humanos y asesinato de Orlando Letelier y Ronni Moffit, entre los acontecimientos más destacados.
Es posible encontrar afiches, publicaciones y boletines generados dentro de la campaña de solidaridad internacional con el pueblo chileno durante la Dictadura, información referente a desaparecidos y detenidos políticos, antecedentes y apuntes del trabajo de Orlando Letelier en distintas instancias, documentos financieros y contables de la familia Letelier Morel. También se encuentra documentación referente a reuniones, conferencias y asambleas, entre otras instancias, que tratan la situación de los Derechos Humanos en Chile, tales como las generadas por la Comisión de Derechos Humanos de las Naciones Unidas y las sesiones de trabajo del Comité Selecto del Senado de los Estados Unidos para el Estudio de las Operaciones Gubernamentales Respecto a las Actividades de Inteligencia (Comité Church).
Existen en este fondo algunos objetos personales pertenecientes a Orlando Letelier, también documentos y objetos de su esposa, Isabel Morel Gumucio; además de algunos documentos personales de sus hijos José, Francisco, Cristián y Juan Pablo Letelier Morel.